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Jul 10, 2023

Adsorptionsverhalten und Leistung von Ammonium an Sorghumstroh-Biokohle aus Wasser

Scientific Reports Band 12, Artikelnummer: 5358 (2022) Diesen Artikel zitieren 1999 Zugriffe 10 Zitate 1 Altmetric Metrics Details Sorghum wird häufig für die Spirituosenherstellung und das Brauen verwendet, aber

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 5358 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Sorghum wird in großem Umfang für die Herstellung und das Brauen von Spirituosen verwendet, aber die effiziente Nutzung von Sorghumstroh (SS) ist zu einem dringenden Problem geworden. Mittlerweile handelt es sich bei den bei der Weinherstellung anfallenden Abwässern um typische organische Abwässer mit einer hohen Ammoniumkonzentration. Um das Problem der Ressourcennutzung von SS zu lösen und Ammonium aus Wasser zu entfernen, wurde SS zur Herstellung von Biokohle als Adsorptionsmittel für die Ammoniumadsorption verwendet. Es wurden Batch-Adsorptionsexperimente durchgeführt, um die Einflussfaktoren und Adsorptionsmechanismen von Ammonium auf Sorghumstroh-Biokohle (SSB) zu untersuchen. Die Ergebnisse zeigten, dass die Adsorptionskapazität von SSB viel höher war als die von SS. Das bei 300 °C pyrolysierte SSB hatte die höchste Adsorptionskapazität. Der günstige pH-Wert lag bei 6–10 und die optimale Dosierung bei 2,5 g/L. Der Adsorptionsprozess und das Adsorptionsverhalten entsprachen den Modellen der Pseudokinetik zweiter Ordnung und der Langmuir-Isothermenadsorption. Die maximale Ammoniumadsorptionskapazität von SSB bei 45 °C betrug 7,09 mg/g, was dem 7,60-fachen von SS entsprach. Die Ammoniumadsorption von SS und SSB war hauptsächlich eine chemische Adsorption. Der Regenerationstest ergab, dass SSB nach drei Adsorptions-Regenerations-Zyklen eine gute Regenerationsleistung aufwies. Diese Arbeit legt nahe, dass SSB möglicherweise zur Abwasserbehandlung mit Ammoniumgehalt eingesetzt werden könnte, um den Zweck des Ressourcenrecyclings zu erreichen.

Ammonium ist eine der Hauptstickstoffformen im Abwasser. Wenn große Mengen Ammonium in die Gewässer gelangen, kann dies zu einer ernsthaften Umweltverschmutzung führen und die menschliche Gesundheit gefährden1,2. Daher ist eine wirksame Kontrolle und Entfernung von Ammonium aus dem Abwasser erforderlich, um die Qualität der Wasserumgebung sicherzustellen3. Heutzutage umfassen die üblicherweise verwendeten Behandlungen zur Entfernung von Ammonium im Wasser hauptsächlich Ionenaustausch, chemische Fällung, Adsorption, biologische Nitrifikation/Denitrifikation, physikalische Chemie usw.4,5,6,7,8. Unter diesen gilt die Adsorptionsmethode als die vielversprechendste Behandlungsmethode. Es bietet die Vorteile einer kleinen Gerätefläche, einer hohen Entfernungseffizienz, eines einfachen Prozesses und eines erneuerbaren Adsorptionsmittels9. Es gibt jedoch viele Arten von Adsorptionsmitteln mit unterschiedlichen Adsorptionseffekten10,11,12. Obwohl einige Adsorbentien eine gute Adsorptionswirkung haben (z. B. Aktivkohle, Tonmineralien, Kohlenstoffnanoröhren und Graphen), sind die Kosten höher als bei Biokohle, die aus Strohabfällen hergestellt wird. Beispielsweise ist die Aktivierungstemperatur von Aktivkohle hoch und der Aktivierungsprozess komplizierter als bei Biokohle13. Daher sind die Forschung und Entwicklung eines kostengünstigen und hocheffizienten Adsorptionsmittels zu einem Brennpunkt auf diesem Gebiet geworden.

Als einer der Hauptrohstoffe für die Spirituosenherstellung wurde die Anbaufläche von Sorghum mit der Steigerung der Spirituosenproduktion vergrößert, was zu einer großen Menge an Sorghumstroh (SS)-Abfällen führte. Im Jahr 2019 hatte der Sorghumertrag in China 7,227 Millionen Tonnen erreicht. Basierend auf dem Verhältnis von Sorghum zu SS wurde geschätzt, dass die Produktion von SS 9,395 Millionen Tonnen erreichen könnte14. Derzeit umfassen SS-Ressourcennutzungsmethoden hauptsächlich Stroh, das auf das Feld zurückkehrt, Tierfutter, Strohenergie und Strohsubstrat usw. Aufgrund der begrenzten technischen Ebene, der Wirtschaftlichkeit und der Marktakzeptanz ist die Nutzungsrate von SS immer noch relativ niedrig nur wenige Teile davon werden rohstofflich genutzt, die meisten davon werden durch offene Verbrennung entsorgt. Dies verursacht nicht nur eine Verschwendung von Ressourcen, sondern führt auch zu einer Verschmutzung der ländlichen Natur. Daher ist es zu einer Herausforderung geworden, die Sorghumstängel als Ressource optimal zu nutzen.

Pflanzenkohle bezieht sich auf eine Klasse hocharomatischer unlöslicher Feststoffe, die durch Pyrolyse (im Allgemeinen bei einer Karbonisierungstemperatur < 700 °C) und Karbonisierung organischer Materialien wie Erntestroh, Holzmaterialien und Viehmist unter begrenzten oder ohne O2-Bedingungen hergestellt werden15,16. Die gut entwickelte poröse Struktur und die relativ große spezifische Oberfläche (SSA) von Pflanzenkohle sorgen für eine gute Adsorptionsfähigkeit17. Daher hat der Einsatz von Pflanzenkohle bei der Umweltsanierung große Aufmerksamkeit erregt16. Pflanzenkohle wird zunehmend als Adsorptionsmittel für Schadstoffe wie Schwermetalle18,19,20,21, Chlorfluor22, organische Schadstoffe23,24, Phosphat25,26,27,28 und Ammonium usw.2,28,29,30,31 verwendet ,32. Cui et al. (2016) untersuchten die Adsorptionswirkung von Biokohle, die aus sechs Biomassen von Feuchtgebieten hergestellt wurde, bei 500 °C auf Ammonium und stellten fest, dass die Canna-Biokohle die größte Adsorptionskapazität hatte (5,60 mg/g)29. Huang et al. (2020) verwendeten Ton-/Pflanzenkohle-Komposite zur Adsorption von Ammonium in Wasser und stellten fest, dass der Adsorptionsprozess eher dem kinetischen Modell pseudo-zweiter Ordnung und dem Freundlich-Isothermen-Adsorptionsmodell entsprach33. Als Xue et al. (2019) nutzten Biokohle aus Lebensmittelabfällen, um Ammonium in Wasser zu adsorbieren. Sie fanden heraus, dass die Langmuir-Gleichung besser zum Adsorptionsverhalten passte und dass die Adsorption von Biokohle aus Maisstängeln an Ammonium ein spontaner exothermer Prozess war. Die maximale Adsorptionskapazität betrug 7,174 mg/g30. Wang et al. (2020c) verwendeten FeCl3 und HCl zur Modifizierung von Weizenstroh-Biokohle und stellten fest, dass die Ammoniumadsorptionskapazität um 14 % verbessert wurde34. Obwohl es zahlreiche Studien zur Behandlung von Ammonium im Abwasser unter Verwendung von Pflanzenkohle aus verschiedenen Rohstoffen gibt2,29,30,35, wurden nur wenige Studien zur Verwendung von aus SS gewonnener Pflanzenkohle zur Entfernung von Ammonium im Wasser veröffentlicht. Durch den Einsatz von durch SS aufbereiteter Pflanzenkohle können nicht nur Schadstoffe wirksam adsorbiert, sondern auch die Ressourcennutzung von Strohabfällen realisiert werden. Daher ist die Untersuchung von Sorghumstroh-Biokohle (SSB) erforderlich.

Als eine Art spezielles Biomassestroh mit umfangreichen Quellen soll SSB ein Adsorbens für Ammonium im Wasser sein. Die Hauptinhalte dieser Arbeit bestehen darin, (1) SSB vorzubereiten und zu charakterisieren; (2) die Einflussfaktoren und Adsorptionsmechanismen auf Ammonium in Wasser mit SSB untersuchen und (3) dessen Adsorptions- und Regenerationsleistung bewerten. Diese Arbeit könnte eine theoretische Grundlage für die mögliche Anwendung von SSB zur Absorption von Ammonium im Abwasser liefern und die Ressourcennutzung von SS klären.

Hauptreagenzien: Nessler-Reagenz, Ammoniumchlorid, Kaliumnatriumtartrat, Schwefelsäure, Salzsäure, Natriumhydroxid, Natriumcarbonat, Natriumbicarbonat, Natriumethoxid usw. Die oben genannten Reagenzien sind alle analytisch rein. Als Prüfwasser wird Reinstwasser verwendet. Die Ammonium-Stammlösung wird mit Ammoniumchlorid auf 1000 mg/L angesetzt und dann für verschiedene Tests auf die erforderliche Ammoniumkonzentration verdünnt.

Hauptinstrumente: Rasterelektronenmikroskop (JSM-6610 LA, JEOL, Tokio, Japan) (REM). Fourier-Transformations-Infrarotspektrometer (FTIR) (IRAffinity-1, Shimadzu, Japan). Porengrößen- und SSA-Analysator (Kubox1000, Beijing Builder Electronic Technology Co., Ltd). UV-Spektrophotometer (UV-8000ST, Shanghai Yuanxi Instrument Co., Ltd). Hochtemperatur-Röhrenofen (SG-GL1200K, Shanghai Institute of Optics and Fine Mechanics).

SS wurden von der Bio-Sorghum-Basis im Vorort der Stadt Renhuai, Provinz Guizhou, gesammelt, wofür die Erlaubnis des Grundbesitzers eingeholt wurde (ergänzende Materialien). Dieses Experiment wurde gemäß der nationalen Norm aus China mit dem Titel „Holzkohle und Testmethode für Holzkohle“36 durchgeführt. Die Herstellung von SSB erfolgte nach früheren Methoden37. Nach 24-stündigem Trocknen bei 80 °C wurde das SS in 1–3 mm große Stücke geschnitten und dann in den Rohrofen gegeben. Bei einer Heizrate von 2,5 °C/min lag die Karbonisierungstemperatur unter der Bedingung der Einleitung von N2 zwischen 300 und 600 °C und wurde dann 30 Minuten lang auf der Zielkarbonisierungstemperatur gehalten. Nach dem Abkühlen wurde es gemahlen und durch ein 100–200-Mesh-Sieb gegeben, um eine gleichmäßige Biokohle zu erhalten. Bei Temperaturen von 300, 450 und 600 °C hergestellte Pflanzenkohle wurde als SSB300, SSB450, SSB600 gekennzeichnet.

Die Boehm-Titrationsmethode wurde verwendet, um den Gehalt an sauren, sauerstoffhaltigen funktionellen Gruppen von Pflanzenkohle zu bestimmen38. Die morphologischen Eigenschaften der Biokohle wurden mittels REM gescannt. Das Infrarotspektrum von Pflanzenkohle wurde mittels FTIR analysiert. SSA, Gesamtporenvolumen und durchschnittlicher Porendurchmesser von Pflanzenkohle wurden mit BET-N2 bestimmt.

Die Ammoniumkonzentration wurde mit der Nessler-Reagenzmethode gemessen. Zur Kontrolle der Qualität des Analyseprozesses wurden drei parallele Proben entnommen. Zur Durchführung aller Adsorptionsexperimente wurden 50-ml-PE-Zentrifugenröhrchen verwendet.

0,1000 g SSB300, SSB450, SSB600 und SS wurden in Reagenzgläser eingewogen. Dann wurden 40 ml Ammoniumlösung (Konzentration 50 mg/L, pH = 7,0) zugegeben und 1440 Minuten bei 25 °C geschüttelt. Nach dem Schütteln wurde die Ammoniumkonzentration des Überstands filtriert und analysiert, um Pflanzenkohle mit optimaler Karbonisierungstemperatur für nachfolgende Experimente zu erhalten. Das optimale Adsorptionsmittelexperiment wurde im Bereich von 0,0250, 0,0500, 0,1000, 0,1250, 0,1500, 0,1750 und 0,2000 g ausgewählt. Die Auswirkung des pH-Werts der Lösung auf die Adsorption von Ammonium wurde durch Einstellen des pH-Werts der Lösung von 2,0 auf 12,0 mit 0,1 mol/l NaOH und 0,1 mol/l HCl untersucht.

Die Sorptionskinetik wurde bei 25 °C mit einer Intervallzeit von 15, 30, 60, 120, 240, 480, 960 und 1440 Minuten unter optimalen Adsorptionsbedingungen untersucht. Sorptionsisothermen wurden mit variierenden Konzentrationen im Bereich von 0 bis 250 mg/L bei 25, 35 und 45 °C und 24-stündigem Schütteln durchgeführt.

Nach Erreichen des Adsorptionsgleichgewichts wurden SS und SS300 herausgefiltert. Dann wurden 0,1 g SS und SS300 in 50-ml-Reagenzgläser gegeben und 40 ml HCl- und H2SO4-Lösungen hinzugefügt (mit einer Konzentration von 0,1 mol/L)39. Nach 1440-minütigem Schütteln bei 25 °C wurden die Proben filtriert und bei 103 °C getrocknet, und die oben genannten Adsorptions-Regenerationstests wurden mehrmals wiederholt.

Die rasterelektronenmikroskopischen Bilder verschiedener Pflanzenkohle sind in Abb. 1 dargestellt. Die steigende Karbonisierungstemperatur führt zu einer deutlicheren Blockschichtung und erhöht die Porenstruktur der Pflanzenkohle. Die höhere Temperatur führt zu einer stärkeren Zersetzung organischer Stoffe in SS, was dazu führt, dass die Pflanzenkohle viele Mikroporen in der Struktur aufweist, was zu einer lockeren Schichtung der Pflanzenkohle führt40. Es zeigt, dass eine hohe Karbonisierungstemperatur vorteilhaft ist, um die SSA von Pflanzenkohle zu verbessern. Von den physikalisch-chemischen Eigenschaften von SSB in Tabelle 1 weist SSB300 das höchste durchschnittliche Porenvolumen auf. Bezogen auf das Gesamtporenvolumen weist SSB600 den höchsten SSA und SSB300 den niedrigsten auf. Das Ergebnis deckt sich mit der Schlussfolgerung aus dem Rasterelektronenmikroskopbild.

Rasterelektronenmikroskopische Aufnahme von Pflanzenkohle bei verschiedenen Karbonisierungstemperaturen.

Aus den Analysedaten in Tabelle 1 geht hervor, dass SSB300 den höchsten Gehalt an Carboxyl-, Lacton-, phenolischen Hydroxyl- und Carbonylgruppen aufweist, gefolgt von SSB450 und SSB600. Es ist erwiesen, dass die sauren funktionellen Gruppen die Hydrophilie charakterisieren können und die Ionenaustauschkapazität mit zunehmender Karbonisierungstemperatur allmählich abnimmt41. Aus der Sicht saurer sauerstoffhaltiger funktioneller Gruppen ist SSB300 daher für die Adsorption förderlicher.

Das Infrarotspektrum von SS und SSB ist in Abb. 2 dargestellt. Der Absorptionspeak bei 3417 cm−1 ist der –OH-Streckschwingungsabsorptionspeak42. Der Absorptionspeak nimmt mit steigender Karbonisierungstemperatur allmählich ab. Die Erhöhung der Karbonisierungstemperatur verbessert den Hydroxylverlust während des Pyrolyseprozesses und verringert dadurch die Polarität der Pflanzenkohle. Die Absorptionspeaks in der Nähe von 2852 cm-1 und 2919 cm-1 sind CH-Symmetrie- und antisymmetrische Streckschwingungs-Absorptionspeaks der Methylgruppe in der Alkylgruppe und der Methylengruppe43. Der Absorptionspeak nimmt mit steigender Karbonisierungstemperatur allmählich ab, was beweist, dass die Karbonisierungstemperatur proportional zur Aromatizität der Pflanzenkohle ist. Die Absorptionspeaks in der Nähe von 1714 cm−1 und 1100 cm−1 sind das C=O in der Carboxylgruppe und der CO-Streckschwingungsabsorptionspeak in der Estergruppe44. Mit zunehmender Karbonisierungstemperatur nehmen diese Absorptionsspitzen allmählich ab, was beweist, dass die Polarität der Pflanzenkohle allmählich abnimmt. Der Absorptionspeak bei 1596 cm−1 ist der Streckschwingungsabsorptionspeak von C=C am aromatischen Ring und C=O in der Carbonylgruppe45. Mit zunehmender Karbonisierungstemperatur wird der Peak allmählich schwächer. Es kann sein, dass die Carbonylgruppe in Biokohle durch hohe Temperaturen zerstört wird, um CO und CO246 zu erzeugen. Der Absorptionspeak bei 875 cm−1 ist der C-H-Biegeschwingungsabsorptionspeak am aromatischen Ring47. Mit zunehmender Karbonisierungstemperatur nimmt der Absorptionspeak allmählich zu, was darauf hindeutet, dass die Stabilität und Aromatizität der Pflanzenkohle stärker ist. Aus der Analyse der Infrarotspektroskopie geht daher hervor, dass die Pflanzenkohle viele sauerstoffhaltige funktionelle Gruppen wie OH, COOH und C=O enthält, die mit steigender Karbonisierungstemperatur allmählich abnehmen. Die bei niedriger Temperatur pyrolysierte Biokohle begünstigt die Adsorption, was mit den Ergebnissen sauerstoffhaltiger funktioneller Gruppen übereinstimmt.

Infrarotspektren von Sorghum-Stroh und seiner Biokohle.

Aus Abb. 3 geht hervor, dass SSB300 die höchste Adsorptionskapazität für Ammonium hatte und die Adsorptionskapazität und Adsorptionsrate 3,45 mg/g bzw. 16,8 % betrugen. SS hatte die geringste Adsorptionskapazität (0,321 mg/g). Insgesamt lag die Adsorptionskapazität in der Größenordnung von SSB300 > SSB450 > SSB600 > SS. Mit steigender Karbonisierungstemperatur nahm die Adsorption von Ammonium durch SSB ab. SS hatte auch eine gewisse Adsorption von Ammonium, aber seine Adsorptionsleistung war viel geringer als die von SSB. Obwohl SSB300 die kleinste SSA aufwies, verfügte es über den größten Gehalt an sauren, sauerstoffhaltigen funktionellen Gruppen und eine stärkere Ionenaustauschkapazität, wodurch SSB300 die größte Adsorption von Ammonium in Wasser aufwies.

Die Adsorptionskapazität von Pflanzenkohle und Sorghumstroh für Ammonium bei unterschiedlichen Karbonisierungstemperaturen.

Wie in Abb. 4 dargestellt, zeigte die Adsorptionskapazität von SSB300 und SS für Ammonium mit zunehmender Dosierung einen Abwärtstrend, während die Adsorptionsraten anstiegen. Dies lag daran, dass mit zunehmender Adsorptionsmittelmenge die SSA und die Adsorptionsporen des Adsorptionsmittels zunahmen, wodurch die Adsorptionsrate von Ammonium zunahm. Wenn die Dosierung des Adsorptionsmittels weniger als 0,1000 g betrug, stiegen die Ammoniumadsorptionsraten von SSB300 und SS schnell an. Bei Überschreitung von 0,1000 g war der steigende Trend leicht, was darauf hindeutet, dass mehr Adsorptionsmittel das Ammonium im Wasser nicht effektiv adsorbieren können. Daher wurden 0,1000 g als optimale Dosierung für den Test von SS und SSB zur Adsorption von Ammonium in Wasser gewählt.

Der Einfluss der Dosierung auf die Ammoniumadsorption.

Der Adsorptionseffekt von Ammonium wird stark durch pH48 beeinflusst. Wie in Abb. 5 dargestellt, stieg die Ammoniumadsorptionskapazität von SSB300 und SS bei einem pH-Wert < 10 mit steigendem pH-Wert. Insbesondere bei einem pH-Wert von 6–10 verbesserte sich die Adsorptionskapazität schnell. Bei einem pH-Wert > 10 nahm die Adsorption von Ammonium an SSB300 und SS allmählich ab. Die Analyse ging davon aus, dass H+ unter sauren Bedingungen die Entwicklung des NH3·H2O-Ionisationsgleichgewichts in Richtung NH4+ erleichtert und dadurch die Adsorption von Ammonium verstärkt. Wenn jedoch der pH-Wert sinkt, würde zu viel H+ in der Lösung die Adsorption von NH4+ in Konkurrenz bringen und die Adsorption von Ammonium35 hemmen. Unter stark alkalischen Bedingungen (pH > 10) hemmte zu viel OH− das Ionisierungsgleichgewicht von NH3·H2O, was zu einer Abnahme von NH4+ in der Lösung führte und dadurch die Adsorption von Ammonium verringerte. Darüber hinaus verflüchtigte sich bei einem pH-Wert > 10 ein Teil des Ammoniums in gasförmiger Form. Daher lag der optimale pH-Wert von SSB300 und SS für die Ammoniumadsorption im Bereich von neutral und leicht sauer bis leicht alkalisch (6 ~ 10). Unter Berücksichtigung der Gleichmäßigkeit der nachfolgenden tatsächlichen Testbedingungen zur Abwasseraufbereitungskontrolle wurde für nachfolgende Experimente ein pH-Wert von 7 ausgewählt.

Der Einfluss des pH-Werts auf die Ammoniumadsorption.

Zur Anpassung der experimentellen Daten wurden das Intrapartikel-Diffusionsmodell, das kinetische Modell pseudo-erster Ordnung und das kinetische Modell pseudo-zweiter Ordnung verwendet. Die Gleichungen wurden in (1) ~ (3) gezeigt. Die Anpassungskurve ist in Abb. 6 dargestellt und die Anpassungsparameter sind in Tabelle 2 aufgeführt.

wobei qt die Adsorptionskapazität von Ammonium zum Zeitpunkt t in mg/g darstellt. qe ist die Adsorptionskapazität von Ammonium im Adsorptionsgleichgewicht, mg/g. k1, k2, k3 sind Adsorptionsgeschwindigkeitskonstanten; C ist eine Konstante.

Anpassungskurve der Ammoniumadsorptionskinetik.

Wie in Tabelle 2 und Abb. 6 gezeigt, war der Korrelationskoeffizient R2 des kinetischen Modells pseudo-zweiter Ordnung am höchsten und der R2 von SSB300 höher als der von SS. Die theoretischen Gleichgewichtsadsorptionskapazitäten betrugen 3,55 bzw. 0,375 mg/g, was sehr nahe an den tatsächlichen Sättigungsadsorptionskapazitäten (3,68 bzw. 0,388 mg/g) lag. Daher stimmte das kinetische Modell pseudo-zweiter Ordnung eher mit dem Adsorptionsprozess von SS und SSB300 an Ammonium in Wasser überein.

Aus Sicht des Partikeldiffusionsmodells könnte der Adsorptionsprozess von SS und SSB300 an Ammonium in Wasser grob in zwei Stufen unterteilt werden. Die ersten drei Stunden waren der Prozess der schnellen Adsorption von Ammonium auf der Oberfläche des Adsorptionsmittels. Phase 2: Nach 3 Stunden diffundierte Ammonium langsam in das Adsorbens. Aufgrund des Einflusses des molekularen Diffusionswiderstands verringerte sich die Diffusionsrate innerhalb der Adsorption, bis die Adsorption dazu neigte, sich auszugleichen. Diese Stufe war die geschwindigkeitskontrollierende Stufe der Ammoniumadsorption. Aufgrund von C ≠ 0 deutete dies darauf hin, dass die Diffusion innerhalb der Partikel nicht der einzige Geschwindigkeitskontrollschritt war, was bedeutete, dass die Anpassungskurve nicht am Ursprung lag49. Die Adsorptionsrate könnte durch Oberflächenadsorption und Diffusion innerhalb der Partikel gesteuert werden50,51.

Die isothermen Adsorptionsmodelle von Freundlich und Langmuir wurden an die Adsorptionstestdaten bei 25, 35 und 45 °C angepasst. Die Anpassungskurven sind in den Abbildungen dargestellt. 7 bzw. 8 und die Anpassungsparameter sind in Tabelle 3 aufgeführt. Die Gleichungen der Freundlich- und Langmuir-Isothermenadsorptionsmodelle lauteten wie folgt:

Die thermodynamische Adsorptionsisotherme von Ammonium (Freundlich).

Die thermodynamische Adsorptionsisotherme von Ammonium (Langmuir).

In der obigen Formel ist qm die theoretische maximale Adsorptionskapazität von Ammonium, mg/g. Ce ist die Ammoniumkonzentration in der Lösung im Adsorptionsgleichgewicht, mg/L. kF, kL, n sind Isothermenkonstanten.

Wie in Tabelle 3, Abb. Wie aus den 7 und 8 hervorgeht, war der Korrelationskoeffizient R2 des Langmuir-Isothermen-Adsorptionsmodells höher als der des Freundlich-Isothermen-Adsorptionsmodells, was beweist, dass das Langmuir-Isothermen-Adsorptionsmodell eher mit dem thermodynamischen Adsorptionsverhalten von SS und SSB300 für Ammonium in Wasser übereinstimmte. Und es handelte sich hauptsächlich um Monoschichtadsorption. Bei 25, 35 und 45 °C betrug die maximale Adsorptionskapazität von SSB300 für Ammonium 6,77, 6,97 bzw. 7,09 mg/g, was dem 8,65-, 8,64- und 7,60-fachen von SS entsprach. Im Vergleich zu anderen Adsorbentien zeigte SSB300 in dieser Studie eine hohe Ammoniumadsorptionskapazität (Tabelle 4). Dieser Unterschied wurde hauptsächlich auf die Unterschiede in den physikalischen und chemischen Eigenschaften verschiedener Pflanzenkohlen zurückgeführt.

Darüber hinaus wurde der Trennfaktor RL zur Beurteilung der Adsorptionswirksamkeit des Adsorbens56 herangezogen. Die Gleichung lautete:

C0 – Die anfängliche Ammoniumkonzentration in der Lösung, mg/L.

Unter diesen ist RL = 0 eine irreversible Adsorption. 0 < RL < 1 ist eine günstige Adsorption. RL = 1 ist lineare Adsorption.

Aus Tabelle 3 geht hervor, dass der RL von SS und SSB300 bei den drei Temperaturen alle größer als 0, aber kleiner als 1 war, was darauf hindeutet, dass SS und SSB eine günstige Adsorption von Ammonium in Wasser aufwiesen.

Den isothermen Adsorptionsmodellen von SS und SS300 bei drei Temperaturen zufolge nahm die Adsorptionskapazität mit steigender Temperatur allmählich zu. Um das thermodynamische Verhalten der Adsorption weiter zu untersuchen, wurden die Gibbs-Änderung der freien Energie, die Enthalpieänderung und die Entropieänderung gemäß den Parametern des Langmuir-Isothermen-Adsorptionsmodells in Tabelle 3 analysiert. Die Berechnungsformel lautete wie folgt:

In der obigen Formel ist △Gθ die Änderung der freien Gibbs-Energie, kJ/mol. △Hθ ist die Enthalpieänderung, kJ/mol. △Sθ ist die Entropieänderung, kJ/mol. R ist die Gaskonstante J/mol·K. KLθ ist die Standardgleichgewichtskonstante, dh die empirische Gleichgewichtskonstante des Langmuir-Isothermenadsorptionsmodells nach Standardkonzentrationskorrektur, dimensionslos.

Die mit den Formeln (7) und (8) berechneten Änderungen der freien Gibbs-Energie, der Enthalpie und der Entropie sind in Tabelle 5 aufgeführt.

Aus den Ergebnissen in Tabelle 5, △Gθ < 0, geht hervor, dass der Adsorptionsprozess von SS und SSB an Ammonium in Wasser spontan erfolgte. Die △Hθ von SS und SS300 waren beide kleiner als 0, was darauf hinweist, dass der Adsorptionsprozess von SS und SSB an Ammonium in Wasser exotherm war.

Den Ergebnissen der BET-, FTIR- und SEM-Analyse von SSB zufolge hatte die Pflanzenkohle mit höherer Karbonisierungstemperatur einen höheren SSA und ein höheres Porenvolumen. Adsorptionsergebnisse zeigten jedoch, dass Pflanzenkohle mit niedriger Karbonisierungstemperatur den besten Adsorptionseffekt auf Ammonium im Wasser hatte. Durch die Analyse der Testergebnisse zu sauerstoffhaltigen funktionellen Gruppen und des FTIR-Diagramms der Pflanzenkohle wurde festgestellt, dass die Pflanzenkohle mit niedrigerer Karbonisierungstemperatur mehr sauerstoffhaltige funktionelle Gruppen enthielt, was der Adsorption von Ammonium förderlicher war. Dieses Analyseergebnis stimmte mit den tatsächlichen Adsorptionsergebnissen überein. Es wurde bewiesen, dass die Adsorption von SSB an Ammonium in Wasser nicht einfach eine physikalische Adsorption war, sondern ein komplexer physikalischer und chemischer Adsorptionsprozess, der von der chemischen Adsorption dominiert wird51. Aus Sicht der Adsorptionskinetik entsprach der Adsorptionsprozess eher der Kinetik pseudo-zweiter Ordnung, was mit dem Mechanismus der Adsorptionspartikel aus Ton/Pflanzenkohle-Komposit auf Ammonium übereinstimmt33. Aus der Perspektive der isothermen Adsorption stimmte das Langmuir-Isothermenadsorptionsmodell besser mit dem Adsorptionsverhalten von SS und SSB auf Ammonium in Wasser überein, was mit dem Adsorptionsmechanismus von Biokohle auf Lebensmittelabfallbasis auf Ammonium in Wasser übereinstimmte30. Die thermodynamische Analyse zeigte, dass es sich bei dem Adsorptionsprozess hauptsächlich um chemische Adsorption handelte, bei der es sich um einen spontanen und exothermen Prozess handelte.

Um die Regenerationsleistung von SS und SS300 nach der Adsorption von Ammonium zu untersuchen, wurden sie mit HCl- bzw. H2SO4-Lösungen regeneriert. Der Adsorptionseffekt nach der Regeneration ist in Abb. 9 dargestellt. Die Adsorptionskapazität von SS und SS300 nach der Regeneration mit HCl-Lösung war höher als die von H2SO4-Lösung. Bei wiederholten Experimenten zur Adsorptions-Regeneration veränderten sich die ersten drei Adsorptions-Regenerations-Zyklen von SS300 geringfügig. Es wurde festgestellt, dass die optimale Anzahl der Regenerationen von SS300 unter der Bedingung einer HCl-Lösung 3 betrug und die Gleichgewichtsadsorptionskapazität nach der Regeneration 82,1 % der anfänglichen Adsorptionskapazität betrug. Da die Adsorptionskapazität von SS sehr gering war, wurde die Adsorptionskapazität nach dem ersten Adsorptions-Regenerationszyklus extrem niedrig. Daher war die Regenerationsleistung von SS nach der Adsorption von Ammonium äußerst gering, während die Regenerationsleistung von SSB nach der Adsorption von Ammonium gut war.

Adsorptionseffekt unter verschiedenen Regenerationsbedingungen.

SS und SSB können Ammonium gut in Wasser adsorbieren. Die Adsorption von Ammonium an SSB ist viel höher als die von SS. Der günstige pH-Wert für die Ammoniumadsorption liegt bei 6–10 und die optimale Dosierung liegt bei 2,5 g/L. Eine niedrige Karbonisierungstemperatur (300 °C) begünstigt die Bildung funktioneller Gruppen, die die Adsorption von Ammonium begünstigen. Der Adsorptionsprozess von SS und SSB zu Ammonium in Wasser entspricht eher dem kinetischen Modell pseudo-zweiter Ordnung. Das Adsorptionsverhalten entspricht eher dem Langmuir-Isothermenadsorptionsmodell. Die maximale Ammoniumadsorptionskapazität bei 25, 35 und 45 °C beträgt 6,77, 6,97 und 7,09 mg/g, was dem 8,65-, 8,64- bzw. 7,60-fachen von SS entspricht. Und der Adsorptionsprozess ist spontan und exotherm. Die Studie zeigt, dass SSB bei der Abwasserbehandlung mit Ammonium eingesetzt werden kann, um den Zweck des Ressourcenrecyclings zu erreichen.

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Diese Arbeit wurde von der National Natural Science Foundation of China (41977297), dem Special Research Fund of Natural Science (Special Post) der Guizhou University [(2020)01] und dem Key Cultivation Program der Guizhou University [2019(08)] unterstützt. und das Youth Science and Technology Talent Project der Bildungsabteilung der Provinz Guizhou ([2018]464).

Moutai Institute, Renhuai, 564500, Guizhou, China

Huajie Xu, Xiangui Wang, Changbin Pan und Yuting Jiang

Hochschule für Ressourcen- und Umwelttechnik, Universität Guizhou, Guiyang, 550025, Guizhou, China

Bing Wang und Ruohan Zhao

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Bing Wang

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Xueyang Zhang

Kweichow Moutai Co., Ltd, Renhuai, 564500, Guizhou, China

Banggui Ge

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HX: Experimente, Schreiben und Datenverarbeitung. BW: Anleitung, Überwachung, Überprüfung, Bearbeitung und Überarbeitung. RZ: Schreiben, Überprüfen und Bearbeiten. XW: Experimentelle Unterstützung. CP: Experimentelle Unterstützung. YJ: Experimentelle Unterstützung. XZ: Probenanalyse und Charakterisierung. BG: Experimentelle Unterstützung.

Korrespondenz mit Bing Wang.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Xu, H., Wang, B., Zhao, R. et al. Adsorptionsverhalten und Leistung von Ammonium an Sorghumstroh-Biokohle aus Wasser. Sci Rep 12, 5358 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-08591-5

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Eingegangen: 27. Juli 2021

Angenommen: 09. März 2022

Veröffentlicht: 30. März 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-08591-5

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